Сергей Львович при жизни писал стихи на французском языке и даже небольшие поэм, но это для него оставалось увлечением. Участвовал в спектаклях и хорошо декламировал. Был известен как остряк и человек необыкновенной находчивости.
С детства он был записан в армию. Недолго служил в лейб-гвардии Егерском полку, позднее состоял чиновником в Комиссариатском штате в Москве и в Комиссариатской комиссии резервной армии в Варшаве. В 1817 году вышел в отставку в чине статского советника.
Женился Сергей Львович в 1796 году на Надежде Осиповне Ганнибал. В браке у них родилось шестеро сыновей и две дочери. Трое детей, к сожалению, умерли еще в младенческом возрасте. Во владении у Пушкина находилось два имения - Болдино и Михайловское.
Воспитанием детей не занимался, равнодушно относился к старшему сыну Александру, и с годами они стали чужды друг другу, но со временем многое изменилось в отношении отца к сыну. В течение трех лет родители Пушкина практически не общались с сыном, но пришли к примирению. После того как Александр Сергеевич женился, он взял на себя все заботы не только о своей семье, но и об отце и матери.
Когда произошла трагическая дуэль, Сергей Львович был в Москве. Горе отца было беспредельно. Будучи в гостях у московского знакомого и увидев в кабинете хозяина бюст своего сына, он «встал, подошел к нему, обнял и зарыдал». Евгений Баратынский навестил его «в ту самую минуту, как его уведомили о страшном происшествии. Он, как безумный, долго не хотел верить».
Скончался Пушкин Сергей Львович 10 июля 1848 года в Москве.