Николай Симонов родился 4 декабря 1901 года в городе Самара. После гимназии поступил в 1918 году на вечернее отделение Самарской художественно-промышленной школы. В 1921 году Симонов поступает на факультет живописи петроградской Академии художеств. Однако, несмотря на успехи в академии, Николай предпочел театр, о котором мечтал со школьных лет.

В 1922 году он поступил в Петроградский Институт сценических искусств. Некоторое время оставался студентом сразу двух учебных заведений, но в 1923 году был отчислен из академии по собственному желанию.

В 1924 году Симонов окончил Институт сценических искусств и был приглашён в труппу Александринского театра. Однако сразу прийти в театр ему не удалось - он был на год призван в Красную армию. Вернувшись, Николай проработал в театре семь лет и сыграл несколько ведущих ролей. В 1931 году он уехал из Ленинграда в Самару, где возглавил краевой драматический театр.

В 1934 году Симонов вернулся в Александринский театр и больше уже не покидал его. Пробовал он себя и в качестве театрального режиссера. Но Николая Симонова помнят не только по театральным работам, снимался актер и в кино. В годы немого кинематографа он сыграл роли в картинах: «Леди Макбет Мценского уезда», «Сын рыбака», «Каин и Артем» и других. Первую существенную, хоть и эпизодическую, роль в звуковом кино Симонов сыграл в фильме «Чапаев». Среди других его широко известных ролей в кино - Петр I в одноименном фильме, Чуйков в «Сталинградской битве», Федор Протасов в «Живом трупе», Монтанелли в «Оводе», Флягин в «Очарованном страннике». Всего актером было сыграно с 1924 по 1971 годы более 40 ролей в кино, среди которых: «Красные партизаны», «Катерина Измайлова», «Капитанская дочка», «Горячие денечки», «Остров Безымянный», «Герои Шипки», «Человек-амфибия», «Рабочий посёлок», «Рыцарь мечты», «Последнее дело комиссара Берлаха» и другие.

Последней ролью Николая Симонова в кино стала роль полицейского комиссара Берлаха в телефильме "Последнее дело комиссара Берлаха", 1972 года. В конце фильма Берлах умирает от рака. Снимаясь в этой картине, актёр не знал, что эта же болезнь подкрадывается и к нему. В последний раз, актер вышел на сцену в спектакле "Перед заходом солнца" 24 декабря 1972 года.

Николай Симонов ушёл из жизни в 2 часа ночи 20 апреля 1973 года в Ленинграде. Похоронили народного артиста на Литераторских мостках Волковского кладбища, у северной стены Воскресенской церкви, совсем недалеко от его учителей - А.А. Рылова и Л.С. Вивьена.

В 1980 году на могиле актёра установили памятник - бронзовый бюст на постаменте. Великому актеру за годы жизни присвоены звания: Народный артист СССР, Герой Социалистического Труда, лауреат трех Сталинских премий и Государственной премии РСФСР имени К.С.Станиславского - Симонов был награжден орденами и медалями.